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張家口
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研究人員發(fā)現(xiàn),將高鈣工業(yè)副產(chǎn)物電石渣摻入水泥中,并通過特定多階段養(yǎng)護工藝,可實現(xiàn)二氧化碳的封存并重建被破壞的膠凝相。該研究針對傳統(tǒng)碳化養(yǎng)護中“固碳有效但導致材料脆化”的矛盾,提出了一套包含預養(yǎng)護、加速碳化與標準水養(yǎng)護的三步協(xié)議。

實驗表明,預養(yǎng)護階段對調(diào)控內(nèi)部孔隙水分至關重要。未經(jīng)預養(yǎng)護時,孔隙接近水飽和會阻礙氣相CO?傳輸;經(jīng)過四天預養(yǎng)護后,內(nèi)部濕度被調(diào)節(jié)至既能打開擴散通道又能為CO?溶解提供足夠水分的狀態(tài)。定量X射線衍射數(shù)據(jù)顯示,相較于未預養(yǎng)護直接碳化的試件,該調(diào)整使碳酸鈣總產(chǎn)量提升了145.3%。隨后在濃度達20%(模擬富碳煙氣)的CO?環(huán)境中進行加速碳化,Zui后在高濕條件下進行標準水養(yǎng)護。

紅外光譜分析揭示了碳化過程中的化學演變:碳化使硅酸鹽網(wǎng)絡聚合指數(shù)從標準養(yǎng)護的0.14升至0.74,證實了水化硅酸鈣(C-S-H)凝膠發(fā)生嚴重脫鈣。但在后續(xù)水養(yǎng)護階段,低聚合度Q1和Q2單元比例恢復,聚合指數(shù)回落。研究指出,這是凈C-S-H凝膠再生機制的作用:碳化后留下的高聚合度水合硅膠骨架與殘留氫氧化鈣(來自未水化熟料或未反應電石渣顆粒)發(fā)生原位反應,重新生成鈣硅比約為1.2至1.5的致密C-S-H凝膠。該過程雖類似硅灰與石灰的經(jīng)典火山灰反應,但作者認為其化學路徑不同且速率更快,因碳化硅膠富含極性硅醇基團且具有更高比表面積,可在納米尺度微區(qū)域內(nèi)進行二次水化,補充柔性結(jié)合相以抵消碳酸鈣骨架帶來的剛性脆化。

為超越體積平均實驗室測量,團隊構(gòu)建了覆蓋全周期的連續(xù)介質(zhì)反應-輸運模型。模型耦合了受孔隙演化調(diào)制的Fickian CO?擴散、熟料礦物水化動力學以及波特蘭石、C-S-H和熟料相的一級碳化動力學。模型在水泥水化動力學校正因子校準中確定為10(敏感性掃描顯示低于5會嚴重低估再水化,高于15則過早耗盡熟料)。模型驗證獨立于校準過程:預測碳化深度為9.2毫米,實測值為10.3毫米,相對誤差10.68%;主要相組成(碳酸鈣、波特蘭石、C-S-H)與XRD測量值的相對誤差分別為0.91%、1.36%和1.33%。模擬還解析了傳統(tǒng)酚酞測試無法可視化的部分碳化區(qū)(pH 9至11帶),該區(qū)域正是鋼筋腐蝕Zui快的位置。

模擬地圖顯示,標準養(yǎng)護期間化學分布呈空間異質(zhì)性。表面與核心區(qū)域以熟料再水化為主,切斷外部CO?供應后恢復了波特蘭石濃度與堿度。部分碳化區(qū)則存在三重競爭:孔隙內(nèi)殘留CO?驅(qū)動的殘余碳化、聚合硅膠再生C-S-H凝膠以及持續(xù)的熟料水化。碳酸鈣峰值增量并未出現(xiàn)在已耗盡活性鈣的表面,而是位于部分碳化帶內(nèi)約10毫米深處,該區(qū)域同時保留有殘留CO?和未消耗的波特蘭石。

針對溫度、濕度、水膠比和電石渣摻量的敏感性分析揭示了根本性權(quán)衡:Zui大化CO?吸收的條件(高溫、低濕、高水膠比、高廢渣替代率)會加速擴散并徹底消耗活性鈣庫,導致堿度無法恢復,波特蘭石濃度跌破維持C-S-H穩(wěn)定的熱力學閾值(約769摩爾/立方米),再生速率隨之崩潰。相反,致密低孔隙率混合物雖能保堿但會限制碳化反應。模型確定的優(yōu)選窗口為20至25攝氏度、相對濕度70%至75%、水膠比0.5、電石渣替代率15%至25%,在此區(qū)間內(nèi)封存量可維持在約6000摩爾/立方米的基準以上,且波特蘭石濃度足以支撐凝膠再生。

作者坦誠模型的局限性:將漿體視為均質(zhì)連續(xù)體、未顯式考慮水分守恒與離子尺度化學、主要在單一配合比下驗證,且用二維截面近似三維立方體,略微低估了總封存量和角部碳化。盡管如此,該研究提供了基于廢渣水泥從固碳到膠凝相恢復的全鏈條定量圖景,證明通過可控養(yǎng)護序列,至少可部分逆轉(zhuǎn)碳化對C-S-H凝膠造成的損傷,為利用工業(yè)廢渣、封存煙氣CO?并保留混凝土所需柔性結(jié)合相的低碳建材技術指明了路徑。相關成果發(fā)表于《Case Studies in Construction Materials》。

資料來源:bioengineer.org;原文發(fā)布日期:2026-10-25。本文為資料編譯。

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